Hiszpańska śpiewaczka (sopran spinto), zwana „La Superba” ("Wspaniała") i „La Stupenda” („Zdumiewająca”) ze względu na możliwości głosowe. Diva operowa uważana była za jeden z największych głosów lirycznych XX wieku, zarówno ze względu na jego jakość wokalną, jak i opanowanie techniczne.

W ciągu swojej ponad 50-letniej kariery śpiewaczka zinterpretowała setki oper i koncertów na największych scenach na świecie wraz z najlepszymi orkiestrami i obsadą. Znana była szczególnie z techniki bel canto i interpretacji ról oper Rossiniego, Belliniego, Donizettiego, Verdiego i Pucciniego. Łącznie miała w swoim repertuarze około 90 partii operowych, liczne partie oratoryjne oraz utwory kameralne, w tym około 800 pieśni. Montserrat Caballe na scenie pojawiła się prawie 4 tysiące razy.

Nie bała się eksperymentować muzycznie. Z Freddiem Mercurym, wokalistą brytyjskiego zespołu Queen, nagrała album "Barcelona".